Die experimentelle Erforschung der Quantenphysik erfordert empfindlichste Messinstrumente.  Ein Rastertunnelmikroskop (RTM), das bei kyrogenen Temperaturen und im Ultrahochvakuum betrieben wird, erscheint hierzu als besonders gut geeignet.  Der langjährigen Zusammenarbeit zwischen dem Fachgebiet Experimentalphysik 1 / Oberflächenphysik der TU Ilmenau und der Abteilung für Theoretische Physik der TU Dänemark ist es gelungen, eine molekulare Lupe für Quanten-Vibrationen eines zweidimensionalen Materials experimentell zu verwirklichen und eingehend zu verstehen.  Die Ergebnisse dieser gemeinsamen und erfolgreichen Studie wurden kürzlich zur Veröffentlichung in Physical Review Letters, dem wichtigsten Journal für physikalische Forschung, akzeptiert.

Abbildung 1 präsentiert die wesentlichen Ergebnisse.  Fließt der von der RTM-Spitze injizierte Tunnelstrom über Graphen (grün) zum Metall (blau) (Situation I in Abb. 1(a)), dann ist das Spektrum des differentiellen Leitwerts (dI/dV, I: Tunnelstrom, V: Probenspannung) im Wesentlichen strukturlos (Abb. 1(b)).  Die Situation ändert sich deutlich, wenn der Tunnelstrom durch ein Molekül auf Graphen fließt (II in Abb. 1(a)).  Jetzt weist das dI/dV-Spektrum stufenartige Änderungen auf, die symmetrisch um V = 0 auftreten (Abb. 1(c)) und typisch für Schwingungsanregungen sind.  Um den Ursprung der Schwingungen zu erkunden und den zugrunde liegenden Mechanismus aufzudecken, wurden weitere Experimente durchgeführt.

 

Abbildung 2 zeigt, dass für das Eintreten des Effekts vorab eine orbitale Resonanz des Moleküls erzeugt werden muss.  Ein Phthalocyanin-Molekül (2H-Pc) auf graphenbedecktem Ir(111) erscheint mit einer Kleeblattform und gleichförmigem Kontrast in RTM-Bildern (Abb. 2(a)).  Nach der Abstraktion von pyrrolischem Wasserstoff aus dem Zentrum des Moleküls durch Injektion von Tunnelelektronen mit hoher Energie, also nach Durchführung der Einzelmolekülreaktion 2H-Pc → Pc + 2H (Abb. 2(b)), erscheint das Produktmolekül Pc mit hohem und submolekularem Kontrast (Abb. 2(a)).  Während 2H-Pc eine eher flache Variation des dI/dV-Signals hervorruft (Abb. 2(c)), weist Pc eine ausgeprägte Resonanz in der Nähe von V = 0 auf (Abb. 2(d)).  Interessanterweise liegen für 2H-Pc keine Vibrationsanregungen vor (Abb. 1(b)), wohl aber für Pc (Abb. 1(c)).  Infolgedessen liegt der Schluss nahe, dass die molekulare Resonanz von Pc, die den spektralen Bereich von Schwingungsmoden des Moleküls und Graphens überdeckt, wesentlich für die Beobachtung der spektroskopischen Signaturen ist.

Um weiter Licht auf die Rolle der Resonanz und den Ursprung der Vibrationsanregungen zu werfen, wurden Dichtefunktional- und Nichtgleichgewicht-Transport-Rechnungen in Dänemark durchgeführt.  In Übereinstimmung mit den Experimenten zeigt nur Pc eine Transmissionsresonanz nahe der Fermi-Energie (E = 0 in Abb. 3(a)), welche mit dem entarteten höchst besetzten molekularen Orbital assoziiert ist.  Zusätzlich folgt aus den Rechnungen zwanglos die exerimentell beobachtete Polaritätsasymmetrie des dI/dV-Signals (Abb. 1(c)), die auf die asymmetrische Linienform der Transmissionsresonanz (Abb. 3(a)) zurückzuführen ist.